１枚目から８６枚目にかけて、使節団派遣の趣旨、人員構成案、それに対する外務卿補からの答申や理事官の調査項目に関する文書など、使節団派遣関係の基本文書があります。このうち、２枚目から４枚目にかけて、使節の意義が書かれています。

１枚目から２４枚目にかけて、使節団の岩倉具視、木戸孝允、大久保利通、伊藤博文らと、留守政府の大隈重信、板垣退助、西郷隆盛らとの間に結ばれた「約定書」の草稿があります。このうち、４枚目から７枚目にかけて、外遊中も情報交換を密にすること、新規の改革は使節団帰国までなるべく行わないことなどが書かれています。

１枚目から２３２枚目にかけて、条約改正準備交渉の記録を条約締結国順に整理した『条約談判書』があります。このうち、８枚目から３１枚目にかけて、最初の交渉相手であるアメリカで使節団が条約調印権限を問われ、天皇の委任状を得るために大久保利通と伊藤博文が急遽帰国することになった経緯が書かれています。

１枚目から８８枚目にかけて、使節団から留守政府への通信をまとめた『大使公信』があります。このうち、８枚目に、大久保利通・伊藤博文が一時帰国したことが書かれています。２１枚目から２３枚目にかけて、寺島宗則を含む大久保ら一行が無事にアメリカに到着し、すぐに使節団一行と合流したことが記されています。２７枚目に、準備された委任状・国書が交渉の場には出されず交渉が打ち切られたことが書かれています。

１枚目から１１８枚目にかけて、明治6年（1873年）9月に使節団の帰国後に残務処理と復命書の作成を行った大使事務局の記録があります。このうち、１１４枚目から１１８枚目にかけて、岩倉具視大使の名前で作成・発送された、5名の各国接伴官に対する礼状があります。